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香港城市大學(xué)呂堅(jiān)院士團(tuán)隊(duì)研發(fā)了含sp2-sp3復(fù)合相的金剛石，這種金剛石合成的CPD表現(xiàn)出負(fù)溫度系數(shù)，在寬溫范圍內(nèi)有卓越擬合度，并達(dá)到1mK測(cè)溫極限。CPD低磁場(chǎng)敏感、熱穩(wěn)定性高，可制成直徑1微米的探針，是下一代低溫傳感器的理想選擇。該成果對(duì)低溫物理研究有重大意義，有助于量子計(jì)算、模擬等技術(shù)從研究向應(yīng)用轉(zhuǎn)變，并發(fā)表于《Nature Communications》。

CPD的結(jié)構(gòu)表征：CPD實(shí)質(zhì)上源于金剛石的石墨化轉(zhuǎn)變。合成的CPD結(jié)構(gòu)獨(dú)特，與傳統(tǒng)石墨化金剛石截然不同。如圖1a所示，HRTEM圖像清晰展現(xiàn)了金剛石基體中均勻嵌入的島狀非晶碳與石墨片段。這些非晶碳和石墨片段共同構(gòu)成了sp2雜化碳相，而金剛石基體則呈現(xiàn)出0.206納米的原子間距。此復(fù)合相結(jié)構(gòu)通過(guò)多種表征手段得以驗(yàn)證。特別地，非晶碳區(qū)平均尺寸為3.55納米（體積分?jǐn)?shù)26%），其原子間距約為0.338–0.357納米；而石墨片段區(qū)尺寸為3.01納米（體積分?jǐn)?shù)17%），其原子間距為0.338納米。

圖1. HRTEM 圖像以及相應(yīng)的 FFT 和 SAED 圖像顯示了納米復(fù)合相結(jié)構(gòu)的納米結(jié)構(gòu)特征。

金剛石向石墨的轉(zhuǎn)化過(guò)程頗具爭(zhēng)議，它首先沿[_112]晶軸方向直接轉(zhuǎn)變?yōu)榫匦蔚膡0002}石墨面，隨后朝向<1010>晶軸轉(zhuǎn)變?yōu)橹讣y狀結(jié)構(gòu)（圖1b），整個(gè)轉(zhuǎn)變可簡(jiǎn)化為d{111}→g{0002}。這一轉(zhuǎn)變過(guò)程與石墨向金剛石的轉(zhuǎn)變類似。低放大HRTEM圖像表明，在至少2微米區(qū)域內(nèi)，納米復(fù)合相結(jié)構(gòu)呈現(xiàn)可重復(fù)的間斷周期分布。相變過(guò)程中還產(chǎn)生了均勻的交替張力和壓縮應(yīng)力場(chǎng)，這些結(jié)構(gòu)和應(yīng)力場(chǎng)可能是增強(qiáng)金剛石高溫氧化抗性的關(guān)鍵。

CPD的電導(dǎo)率和溫度系數(shù)：CPD的電導(dǎo)率是其作為熱敏電阻或溫度傳感器應(yīng)用的核心。高電導(dǎo)率確保低溫下傳感器性能，同時(shí)減少自熱。CPD室溫下電導(dǎo)率達(dá)1.2 S·cm-1，媲美摻雜金剛石，源于sp2雜化的無(wú)定形碳和石墨碎片在金剛石基體中的均勻分布，這些具有離域π電子系統(tǒng)的碳增強(qiáng)了電子傳輸。此外，無(wú)定形碳和石墨碎片在sp3碳相中的隨機(jī)均勻分布，通過(guò)形成滲濾路徑和導(dǎo)電網(wǎng)絡(luò)，進(jìn)一步提升了電導(dǎo)率。

圖2. CPD的溫度傳感特性表現(xiàn)

隨著溫度從400 K降至10 K，合成的CPD電阻幾乎線性增長(zhǎng)，并在10 K以下顯著上升。CPD在接近絕對(duì)零度時(shí)性能穩(wěn)定，其理論校準(zhǔn)精度在3至400 K范圍內(nèi)高達(dá)8 mK，殘差主要在±0.008 arb內(nèi)。特別地，在<10 K的低溫下，CPD實(shí)現(xiàn)了1 mK的溫度測(cè)量分辨率，這遠(yuǎn)超現(xiàn)有低溫傳感器的水平。例如，CPD在2 mK和1 mK下的電阻分別為16.36614 Ω和16.36652 Ω，這一差異顯著超過(guò)鄰近溫度區(qū)間的電阻變化。此外，研究人員已成功合成多種尺度的CPD，包括微米級(jí)探針（?=1 μm）、毫米級(jí)塊狀CPD以及3D打印的復(fù)雜結(jié)構(gòu)。這些不同尺度的CPD拓展了其應(yīng)用范圍，顯著增強(qiáng)了其潛在價(jià)值。

CPD磁阻：低溫測(cè)量受到磁場(chǎng)的存在的極大限制。在 >14 K 的溫度條件下，CPD 對(duì)磁場(chǎng)變化幾乎不敏感（圖 3a）。即使在 <14 K 時(shí)，CPD 的磁阻變化仍然相對(duì)較小。在2 K的溫度和9 T的強(qiáng)磁場(chǎng)下，CPD的電阻變化率僅為~3%。CPD對(duì)磁場(chǎng)的不敏感性在核磁共振等應(yīng)用中具有重要意義。

圖3. CPD 溫度傳感特性的表現(xiàn)。

總結(jié)：研究人員通過(guò)簡(jiǎn)單的方法成功合成了具有卓越電性能和熱穩(wěn)定性的CPD。CPD展示了其作為溫度傳感材料在極端環(huán)境下的性能和穩(wěn)定性。CPD的最低溫度測(cè)量極限達(dá)到1 mK，可以為低溫物理和量子物理的進(jìn)步做出貢獻(xiàn)。此外，復(fù)合相結(jié)構(gòu)對(duì)金剛石性能也有很大影響。這種納米級(jí)晶體重構(gòu)使得金剛石從超硬材料轉(zhuǎn)變?yōu)楣δ懿牧?。CPD的成功合成將為金剛石在精密測(cè)量、量子計(jì)算、醫(yī)療設(shè)備和空間技術(shù)中的應(yīng)用開(kāi)辟新的途徑。

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